由于Li2S固有的离子/电子导电性差,实现高倍率、长循环性能的全固态锂硫电池(ASSLSBs)是一个巨大的挑战。本文,中国科学院宁波材料技术与工程研究所 姚霞银研究员团队在《ACS AMI》期刊发表明确为“Ultrasmall Li2S-Carbon Nanotube Nanocomposites for High-Rate All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries”的论文,研究通过简单的液相方法将超小型Li2S(约15 nm)均匀地沉积在碳纳米管(CNT)上以解决这些问题。在碳纳米管复合阴极上沉积的Li2S具有独特的结构,可以有效地提高Li2S的离子/电子电导率,缓解循环过程中产生的内部应力/应变。
具体而言,合成的Li/75%Li2S-24%P2S5-1%P2O5/Li10GeP2S12/Li2S-53%CNT ASSLSB在60℃±1.0C下300次循环后的可逆容量为651.4 mAh g–1,即使在更高的阴极负载5.08 mg cm–2下,20次循环后在0.1C下仍能获得556 mAh g–1的高放电容量。Li2S-53%CNT的高扩散系数是原Li2S的39倍,为设计具有高离子/电子电导率的阴极材料提供了一种有效的方法,为高倍率ASSLSB的成功商业化铺平了道路。
图1. Li 2 S-CNT阴极和ASSLSB的制备过程示意图。
图2.(a)具有不同数量的CNT的Li 2 S-CNT的XRD图谱和(b)氮吸附/解吸等温线分析。(c)CNT和Li 2 S-53%CNT纳米复合材料的拉曼光谱。
图3. Li 2 S-53%CNT纳米复合材料的(a)SEM,(b)TEM,(c,d)HRTEM和(e)STEM-EDS元素图谱。
图4.(a)Li 2 S-34%CNT阴极,(b)Li 2 S-42%CNT阴极和(c)Li 2 S-53%CNT阴极在0.1–1.0的速率下的速率性能C。(d)Li 2 S-53%CNT阴极,Li 2 S-42%CNT阴极和Li 2 S-34%CNT阴极在0.5℃在60℃下的循环稳定性。
图5.(a)Li 2 S-53%CNT阴极在60°C在1.5–3.8 V时的CV曲线和(b)恒电流充放电曲线。(c)Li 2 S-53%CNT阴极在60°C下在1.0C下的循环稳定性。
图6.原始Li 2 S,Li 2 S-CNT和不同数量的CNT在60°C下于0.2C时的GITT曲线。
通过简便的液相法成功地合成了不同数量的CNT的Li 2 S-CNT纳米复合材料。在碳纳米管表面均匀地沉积了15纳米的Li2S纳米颗粒,有效地提高了Li2S的电子/离子电导率,防止了Li2S纳米颗粒的聚集。